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发表日期:2019-10-19 【返回】

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The development of a Pd(II)-catalysed enantioselective fluorination of C(sp3)?H bonds would offer a new approach to making chiral organofluorines. However, such a strategy is particularly challenging because of the difficulty in differentiating prochiral C(sp3)?H bonds through Pd(II)-insertion, as well as the sluggish reductive elimination involving Pd?F bonds. Here, we report the development of a Pd(II)-catalysed enantioselective C(sp3)?H fluorination using a chiral transient directing group strategy. In this work, a bulky, amino amide transient directing group was developed to control the stereochemistry of the C?H insertion step and selectively promote the C(sp3)?F reductive elimination pathway from the Pd(IV)–F intermediate. Stereochemical analysis revealed that while the desired C(sp3)?F formation proceeds via an inner-sphere pathway with retention of configuration, the undesired C(sp3)?O formation occurs through an SN2-type mechanism. Elucidation of the dual mechanism allows us to rationalize the profound ligand effect on controlling reductive elimination selectivity from high-valent Pd species.颜色增强关闭,黑色水平不设置,高级对比度关闭。日本成本人片视频腊八粥中医右各顺口溜,要想皮肤好,粥里放大枣,想要不失眠,粥里放白莲,腰酸肾气虚,煮粥放板栗。心虚气不足,粥加桂圆肉。头昏多汗症,粥里加薏仁。润肺又止咳,粥里加百合。要想解热毒,粥里加绿豆。

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